Meskipun di permukaan Yuu Otosaka tampak seperti remaja yang menawan dan cerdas, dia memiliki sebuah rahasia — dia memiliki kemampuan untuk menyelinap ke dalam pikiran orang dan sepenuhnya mengontrol tubuh mereka selama lima detik setiap kali. Yuu telah menggunakan keterampilan ini selama bertahun-tahun untuk mendapatkan nilai tertinggi, yang memungkinkannya masuk ke sekolah menengah bergengsi.
Ketika Nao Tomori yang penuh teka-teki menangkap Yuu menggunakan kekuatannya, dia memaksa dia dan adiknya Ayumi untuk pindah ke Akademi Hoshinoumi, sekolah untuk siswa dengan kemampuan supernatural. OSIS sekolah, yang dipimpin oleh Nao, bertugas secara diam-diam melacak remaja yang menyalahgunakan kekuasaan mereka. Yuu dipaksa untuk bergabung dengan OSIS dan bersama-sama, mereka menghadapi tantangan berat yang membawanya lebih dekat ke kebenaran mengejutkan bahwa kemampuannya sendiri, yang tampaknya tidak lengkap, mungkin lebih kuat dari yang pernah dia bayangkan.
Sebuah kisah asli dari Jun Maeda, pencipta Angel Beats dan Clannad, Charlotte mengeksplorasi kehidupan supernatural para remaja ini dan harga yang harus mereka bayar untuk menjadi istimewa.