Sejak kecil, Tomoki Sakurai selalu terbangun dengan air mata setelah bermimpi tentang bidadari. Teman masa kecilnya Sohara Mitsuki mengkhawatirkan hal ini dan memutuskan untuk mencari bantuan Eishirou Sugata, seorang maniak langit yang eksentrik. Dia menyimpulkan bahwa mimpi Tomoki tidak diragukan lagi terkait dengan apa yang dikenal sebagai Dunia Baru, anomali mengambang yang gagal dipahami para ilmuwan.
Merekrut anggota pertama Klub Penemuan Dunia Baru, Eishirou menjadwalkan waktu untuk bertemu untuk mengamati misteri di langit. Hari itu, kehidupan damai Tomoki berubah selamanya ketika seorang gadis aneh jatuh dari langit dan mulai memanggilnya tuan.
Sora no Otoshimono mengikuti aktivitas harian New World Discovery Club saat mereka mulai mempelajari lebih lanjut tentang Angeloids yang telah tiba di Bumi.